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1831年，由辉格党带领的英国政府成功为大学学院争取到皇家特许状，这赋予了其颁授学位的权力。1836年，伦敦大学学院（UCL）与其后成立的伦敦国王学院（KCL）共同组建了伦敦大学系统（University of London），作为旗舰大学处于伦敦大学系统的核心。伦敦大学学院是英国规模最大、学科最广的综合性研究型大学，专精于人文历史、建筑、科技、医学、政治、经济、公共管理等学科领域，有着非常严苛的录取标准，众多学科录取比例极低。此外，毕业生被授予一等学位的比例相比其他罗素集团大学要低，而且每年的挂科率很高，堪称是英国教学标准最严格的大学之一。哲学家杰里米·边沁（1748~1832）在伦敦大学学院的创建历史中占有重要地位，被公认为是UCL的精神之父。尽管边沁被记载在学校的创建工程史中，但实际上他本人并没有直接参与伦敦大学学院的建设。边沁本人是“高等教育应广泛普及”理论的强烈拥护者，其思想与学院的早期宗旨即“教育人人平等”相呼应，鼓吹漠视一切性别、宗教信仰及政治主张上的差异。“国际化”（International）一词就是由边沁本人所创造出来的。其遗体被陈列在伦敦大学学院主楼的北部回廊中（2020年后转移至学生中心）以作为永久的纪念，完全向公众开放。
其他两位实际创办人分别是诗人托马斯·坎贝尔和律师亨利·彼得·布鲁厄姆。1825年，坎贝尔造访了德国的波恩大学，与同时期的牛津、剑桥两所高校不同，波恩大学的宗教自由理念获得了坎贝尔的赞赏。回国后，他致函深受边沁影响的布鲁厄姆，表示有意在伦敦创办一所和波恩大学类型相同的高等学府。该信件亦于同年2月被刊登在《泰晤士报》上，成为了最早有关创立伦敦大学学院事宜的公开草议。之后，在伦敦犹太人社团的领袖——以撒·里昂的撮合下，两人开始着手规划学院的兴建项目。在1826年之前就已成立的学校理事会曾于国家议会上提议颁宪，以确立“伦敦大学”作为独立高等学府的地位。但这惹来了不少反对声音：除了国内英格兰教会和牛津、剑桥两校以及医学界的反对外，奥地利帝国首相克莱门斯·梅特涅亦要求他的驻英大使转述其对此项计划所持的“可能有损英格兰发展”的看法。
1827年，伦纳德·霍纳（赫瑞-瓦特大学的创办者）获委任为该校校长，但在4年后因遭到学校管理层的反对而离职。
直到1831年，由辉格党带领的英国政府才成功为学校争取到了皇家宪章，赋予了其颁授学位的权力。1871年，英国艺术收藏家费利克斯·斯莱德捐赠的伦敦大学学院斯莱德美术学院在UCL成立。
1878年，UCL获得了皇家补充宪章，成为英国第一所获准向女性授予学位的大学。同年，UCL录取了女性学生进入其艺术与法学院和自然科学学院。
UCL在19世纪开创了不少先河：它是英格兰第一所提供经济学、地理学、建筑学、化学、英文、德文、意大利文以及土木工程学教育的高校。1893年，英格兰地区的首个大学学生会亦在伦敦大学学院成立。在第二次世界大战期间，UCL遭到了相当大的破坏，但其下属的大多数院系早在1939年就已经搬离了伦敦。
1959年犹太研究所迁至UCL，1967年马拉德空间科学实验室在UCL成立。
1973年，UCL成为了世界上第一个ARPANET（现代互联网的始祖）的全球链接点，并在同年发出了世界上第一封电子邮件。1998年，UCL成功合并皇家自由医院医学院，创建了皇家自由和大学学院医学院，并于2008年10月更名为UCL医学院。
1999年，伦敦大学下的独立研究学院——斯拉夫东欧研究院（SSEES）与伦敦大学学院合并，正式成为UCL的一个大院系，命名为伦敦大学学院斯拉夫东欧研究院（学院），致力于世界范围内地缘政治和经济区域合作的研究。UCL的人类学系为世界最顶尖的人类学研究中心，由由生物人类学，社会人类学，物质文化和医学人类学四个部分组成，在2020年度QS世界大学排名中位列世界第四，培养出了著名人类学家玛丽·利基、玛格丽特·默里、以及中国人类学奠基人吴定良等名家。UCL法学院成立于1828年，是世界最顶尖的法学院之一，它致力于法律的研究与创新，特别是全球化背景下的法律运作。法学院首任院长为大学之父边沁的门生约翰·奥斯汀，培养出了英格兰首位获大律师资格的华人伍廷芳、英格兰首位获法律学位的女性伊丽莎·奥姆（Eliza Orme）以及印度国父甘地，英国最高法院院长何熙怡女男爵亦为法学院荣誉教授。泰晤士报在2005年报导指出，“业内人士均认同UCL法学院为全英最佳”。根据RAE2008学术评估报告，UCL法学院的研究水平为全英第一，根据2020年泰晤士报英国大学排名及2020年完全大学指南排名，UCL法学院位居全英第二，仅次于剑桥大学。标题年份
软科世界大学学术排名
QS世界大学排名
泰晤士高等教育世界大学排名
U.S. News世界大学排名
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2014
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*注：以上年份为排名标题年份，而非排名发布年份。学科排